Ma dietro a tutto questo c'è il talento del giovane Townshend, che preferisce non scegliere una sola strada creativa. Nonostante il singolo (ispirato ai Beatles) "The Kids Are Alright" riesca a bissare il successo precedente, la vena raffinata e ironica di brani come "Substitute" (febbraio 1966), "Happy Jack" (novembre 1966), un rifacimento di "Batman" e "I'm A Boy" (entrambe dell'agosto 1966) e dell'album A Quick One (1966, opera intrigante e sofisticata per i tempi, comprendente infatti la mini-rock opera omonima) non incontra i favori del pubblico. The Who è già un gruppo di culto in Gran Bretagna, ma è agli Stati Uniti che punta, patria di quel rhythm&blues che permea lo stile del chitarrista dandogli un sapore inedito. Grazie a un tour americano di inizio 1967 e alla spettacolare apparizione al Monterey Pop Festival la sera del 18 giugno dello stesso anno, il quartetto guadagna prezioso spazio nel territorio statunitense con il 45 giri "The Last Time/ Under My Thumb" (due canzoni dei Rolling Stones incise per protesta contro l'arresto di Mick Jagger e Keith Richards per detenzione di marijuana). Townshend trae ispirazione dai suoi studi artistici confezionando lo splendido The Who Sell Out (1967), un album che intercala canzoni originali a falsi spot pubblicitari e autentici jingle delle stazioni radio pirata britanniche, e che in qualche modo incapsula un'idea d'arte pop sorretta da canzoni al limite del fanciullesco ("Mary Anne With The Shaky Hands"), accoppiate a brani visionari di straordinario impatto come il singolo "I Can See For Miles".
Il successo però sfugge ancora e così la "rivoluzione" nel sound e nell'immagine del gruppo avviene nel 1968, con l'uscita del singolo "Call Me Lightning", suggello finale del primo periodo. Quando in piena estate Magic Bus arriva sul mercato, è evidente che gli Who hanno scelto una strada assai distante dal pop, una via dove la forza della musica delle radici deve trovare posto nell'ambito di un sound più elettrico, in grado di incanalare l'impressionante energia sprigionata dal complesso. Il segnale si concretizza in "Pinball Wizard", 45 giri tra i più belli della seconda metà degli anni '60 e assaggio di Tommy (1969), la prima opera rock che riesce a individuare un ruolo nuovo per gli autori di musica giovanile. Il successo del doppio LP riporta The Who al centro dell'attenzione grazie a un'affascinante storia (quella del cieco, sordo e muto Tommy) che si svolge attraverso una serie di indimenticabili brani ("I'm Free", "Sparks", "The Acid Queen", "Tommy Can You Hear Me?", " We're Not Gonna Take It"). L'apparizione al festival di Woodstock nell'agosto del 1969 conferma The Who come un gruppo rock di rara potenza e raffinatezza, ma anche portatore di un'immagine ribelle e coerente. Il tour che segue cattura al meglio questo spirito, come testimonia il ruvido disco dal vivo Live At Leeds (1970), un'opera di rara forza dove gli Who riescono a esprimere tutta la propria grinta e abilità. La vulcanica vena compositiva di Townshend e il suo crescente ruolo di portavoce della cultura rock lo inducono a scrivere una nuova opera, Lifehouse, che viene però in parte accantonata e dai cui avanzi nasce uno dei grandi capolavori del rock di tutti i tempi, Who's Next del 1971 (la ristampa in cd del 1996 presenta molto del materiale scartato di Lifehouse).
È l'estate del 1971: il grande sogno hippie degli anni '60 sembra ormai infrangersi in un contesto sociale rapidamente mutato, i grandi raduni dimostrano di essere ormai occasione meramente commerciale più che genuina esperienza di libertà, e il gruppo, partecipando nell'estate precedente al festival dell'Isola di Wight (la loro performance è ripresa sul live The Who At The Isle Of Wight Festival, 1996), lo sperimenta sulla propria pelle. In questo contesto Who's Next è un'opera fondamentale. Townshend non solo sfodera alcuni classici straordinari ("Baba O'Riley", "Behind Blue Eyes"), ma riesce anche a riassumere tensioni sociali e riflessioni esistenziali nella straordinaria "Won't Get Fooled Again", segnata dalla voce intensa di Daltrey, che cristallizza la delusione di un grande sogno collettivo infranto. Dopo l'antologia di rarità curata dal gruppo stesso Meaty Beaty Big And Bouncy (ottobre 1971) e una serie di tour di enorme successo in Europa e negli Stati Uniti, Townshend (che nel frattempo partecipa a "Happy Birthday" e "I Am", due album-tributo al guru Meher Baba e l'ottimo "Who Came First" del 1972) torna all'epoca giovanile per ispirare un'altra opera rock destinata a narrare la vita di un mod in un'Inghilterra di metà anni '60 percorsa da rapidi e radicali cambiamenti. Quadrophenia (1973) è il doppio album che ancora una volta cattura lo spirito di una porzione dell'universo giovanile, i mutamenti di sensibilità e di aspettative sociali con un interessante viaggio a ritroso. Il sound è sempre più robusto ma non mancano toccanti tributi agli elementi che fanno da contorno alla vicenda del protagonista Jimmy: "The Real Me", "I'm One", "Is It In My Head", "I've Had Enough", "5:15" e "Love Reign O'er Me" catturano con impeto l'ultimo grande momento creativo degli Who. Nel 1974, Odds And Sods presenta una serie di canzoni rare o inedite scelte da John Entwistle, inclusa "I'm The Face" degli High Numbers e un paio di brani dal periodo Lifehouse.
